不同评价核数据库对堆芯物理计算结果有效增殖系数的影响与分析
秦凯文,杨波,2,刘豪杰,钱云琛,王子鸣,刘义保,2*
(1.东华理工大学核科学与工程学院，南昌 330013；
2.东华理工大学,核资源与环境国家重点实验室，南昌 330013)
核数据在核技术应用领域发挥着重要的作用，特别在核反应堆堆芯设计、事故分析[1-2]、辐射探测[3]、核废物处理、核医学等领域有着广泛应用，而核数据主要是通过核物理测量实验和相应的评价模型产生的，由于核物理测量的偏差和评价模型的近似，导致核数据往往存在一定的不确定性。核数据作为反应堆堆芯物理计算的重要输入参数，其不确定性会进行传递，影响堆芯物理计算结果(如有效增殖系数keff)的精度，堆芯物理计算结果的偏差会影响反应堆安全性[4]，使得核数据库的选择对核反应堆物理设计的安全至关重要。
近年来，国内外对核数据库已经开展了大量的研究工作，Mosteller[5]基于核数据库检验基准题对比了ENDF/B-VII.0与ENDF/B-VII.1核数据库，计算结果表明ENDF/B-VII.1核数据库计算结果更加准确。刘晓波等[6]基于蒙卡程序计算临界基准题测试检验了ENDF/B-VIII.0核数据库，计算结果表明相对于ENDF/B-VII.1版本核数据库，ENDF/B-VIII.0核数据库具有更高的准确性。肖向等[7]基于ENDF/B-VII.0、JEFF-3.3、JENDL4和CENDL3.1核数据库制作了压水堆包壳材料的部分核素进行临界计算，计算结果表明：采用CENDL-3.1和JENDL4这2个版本评价核数据库制作的压水堆包壳材料核数据的计算结果与实验值更为接近。张华等人基于CENDL-3.1 临界基准装置进行了积分检验，实验结果表明在检验的能区内，CENDL-3.1的检验结果整体优于CENDL-2.1[8]。中国原子能科学研究院对我国构建出自主的核数据库进行了多个基准题检验，进而升级了CENDL-3.1，最新版中国评价核数据库CENDL-3.2在反应堆屏蔽设计以及压水堆、高温堆等方面均已实际应用[9]。
现阶段关于核数据库方面的研究工作主要集中在ENDF/B版本核数据库的制作与检验，其他核数据库的相关研究存在核素较少、版本较老等问题。为了研究不同核数据库对堆芯物理计算结果keff的影响，现基于NJOY21程序[10]将目前国际上最新的5个评价核数据库(ENDF/B-VIII.0、JENDL5、JEFF3.3、BROND3.1和CENDL3.2)制作成蒙特卡洛程序可用的ACE格式，选取专门用于核数据检验的119道临界基准模型[11]，利用MCNP6.1程序[12]开展临界计算，将不同核数据库堆芯物理计算结果keff与基准题实验结果进行比较，结果表明：在临界计算过程中，ENDF/B-VIII.0核数据库相比于其他国家核数据库准确性更高，同时分析了BROND3.1和CENDL3.2核数据库在堆芯物理计算时产生较大误差的原因以及改进方案。
1.1 评价核数据库简介
近年来，国内外一些核大国都十分重视核数据的测量和评价，并对这方面开展了不少的研究工作，经过几十年的努力，相继建成各具特色的评价核数据库[13]。目前国际常用的5个评价核数据库有：美国的ENDF/B[14]，日本的JENDL[15]，欧洲的JEFF[16]，俄罗斯的BROND[17]和中国的CENDL[18]。评价核数据库通常采用ENDF-6数据格式[19]，包含了不同中子和物质相互作用的核反应信息及其相应的微观截面，为辐射屏蔽计算、反应堆物理分析、加速器设计、同位素化学等研究领域提供数据。5个评价核数据库及相关资料均可以在IAEA(international atomic energy agency)官网上下载与检索，表1给出了国际上最新的5个评价核数据库的核素类型及数量。
表1 评价核数据库Table 1 The latest evaluated nuclear databases
1.2 ACE格式核数据制作
IAEA官网下载的评价核数据库中的反应截面数据并不能直接用于反应堆物理计算程序，需利用核数据处理程序将其制作为ACE格式[20]的连续能量点截面数据才能被蒙特卡洛程序所使用。ACE格式核数据的制作主要选取国际通用的NJOY程序[8]，也有单位编制的专用程序，如美国橡树岭实验室开发的AMPX程序[21]、西安交通大学核工程计算物理实验室(Nuclear Engineering Computational Physics Lab,NECP)开发的NECP-Atlas程序[22]。基于NJOY21程序[5]主要制作了连续能量点截面的中子核反应数据和热中子散射截面S(α,β)数据[23]，NJOY21程序采用模块化结构，由24个主模块以及提供物理参数和计算的辅助模块组成，生成一个连续能量点截面的中子核反应数据，涉及的主模块包括MODER、RECONR、BROADR、HEATR、UNRESR、PURR、GASPR、ACER，热散射截面S(α,β)数据的制作则还需要THERMR模块。NJOY21程序模块处理流程图如图1所示。模块详细内容介绍可参考NJOY用户手册[24]。
图1 连续能量点截面及慢化热中子散射截面S(α,β)处理流程图Fig.1 Processing flow of continuous energy point cross section and moderated thermal neutron scattering cross section S(α,β)
1.3 核素差异
对于同一截面数据，不同的实验核不同的实验方法可能给出不同的数值。以反应堆裂变核素235U和238U为例，因其在压水堆中敏感性与不确定性较大，需要重点关注[4]，包括总截面、吸收截面、弹性散射截面。图2给出了自制的5大核数据中235U和238U核素的中子反应总截面、吸收截面、弹性散射截面随能量变化的图示。可以看出，5大核数据库的235U、238U中子反应截面大体趋势相同，但仍有明显差别，这些偏差会导致堆芯临界计算结果出现差异，影响反应堆堆芯安全。因此通过对比分析不同核数据库的性能，有助于了解各核数据库的性能，为核数据库的选择提供指导。为了研究不同核数据库对堆芯物理计算结果keff的影响，基于NJOY21程序将目前国际上最新5个核数据库制作成ACE格式的连续能量点截面数据，选取专门用于核数据检验的119道临界基准模型进行临界计算，将不同核数据库堆芯物理计算结果keff与基准题实验结果进行比较来判断核数据库的优劣。
图2 235U、238U中子反应总截面、吸收截面、弹性散射截面Fig.2 The neutron reaction total cross section,absorption cross section and elastic scattering cross section of 235U and 238U
在ENDF/B核数据库发展过程中，研究人员为了验证核数据库的计算精度和可靠性，从ICSBEP数据库手册中选取了119道具有代表性的模型作为测试验证基准题。119道临界基准题组成的扩展检验包中包含了233U、高浓缩铀(high-enriched uranium,HEU)、中浓缩铀(intermediately enriched uranium,IEU)、低浓缩铀(low-enrichment uranium,LEU)和钚燃料，中子能量覆盖了快中子、中能中子和热中子能谱范围，具体模型能谱分布如表2所示。模型详细几何参数及名称可参考文献[9]。
表2 基准模型的能谱分布Table 2 Spectral distribution of benchmarks in the expanded criticality validation suite
采用MCNP6.1程序和5个最新的自制核数据库，对119道基准检验例题进行建模，并开展临界计算。临界计算条件为每代投入1×105个粒子，共计算了600代，舍弃前100代以减小误差。计算结果的统计误差在2×10-4～5×10-4内，约为实验不确定度的1/10。由于本文篇幅有限，无法直接给出所有基准模型名称及其对应的计算结果，同时考虑每个临界基准模型的实验不确定度不太相同，将计算结果与实验结果的偏差和基准模型不确定度的比值Ri(简称“偏差比”)作为特征量更能准确地反映模型计算结果的准确性[6]，偏差比Ri定义为
(1)
式(1)中：kci和kei为第i个模型keff的计算值与实验值；
uei为第i个模型的不确定度。
通过统计偏差比以及偏差比的统计特征量[Ri的平均值E(Ri)、Ri的标准差STD(Ri)和Ri的平方和的2次方根F2(Ri)]来比较不同核数据库的准确性。其表达式为
(2)
(3)
(4)
式中：i=1,2,…,N,N为基准模型数量。
为了验证自制核数据库准确性以及所建模型的准确性，选取ENDF/B-VII.0核数据库进行制作，对119道临界基准模型开展临界计算，计算结果与洛斯阿拉莫斯国家试验室所公布的结果[9]进行对比，计算结果的偏差比以及其三个特征统计量如表3所示，其中Self-开头的为自制核数据库。可以看出，自制ENDF/B-VII.0核数据库计算结果与洛斯阿拉莫斯国家试验室采用ENDF/B-VII.0所公布的结果基本一致，初步验证了核数据库制作方法及所建模型的准确性。
表3同时给出了5个最新自制核数据库计算结果的偏差比以及其三个特征量，从表3可以看出，相对于ENDF/B-VII.0核数据库，5个最新核数据库对基准模型模拟计算的平均偏差比E(Ri)均为负偏差，其结果大小虽然不能表征核数据库的优劣，但相比于ENDF/B-VII.0核数据库的正偏差，负偏差可使反应堆安全设计更加保守、更加安全。在STD(Ri)、F2(Ri)以及Ri这三个表征核数据库优劣的特征量上，ENDF/B-VIII.0核数据库的模拟结果明显优于其他四个核数据库，而BROND3.1和CENDL3.2核数据库模拟计算结果明显大于其他三个核数据库，表明这两个核数据库的模拟结果波动性较大。在偏差比Ri的统计数据中，ENDF/B-VIII.0核数据库计算结果的偏差比明显优于其他四个核数据库，其中BROND3.1和CENDL3.2核数据库偏差比统计数据结果最差，偏差比大于3的异常数据个数远多于其他核数据库。
表3 5个自制核数据库在119道基准题的偏差比及其统计特征量Table 3 Deviation ratio Ri and its statistical characteristics of five self-made nuclear databases in simulating 119 benchmarks
由表1可发现，BROND3.1和CENDL3.2评价核数据库只有中子相关核数据，缺乏热中子散射截面数据S(α,β)，而119道基准模型中有60道基准模型含有热中子散射截面数据，因此导致其在临界计算过程中出现了较大误差。为了进一步验证BROND3.1和CENDL3.2评价核数据库在临界计算过程中出现的误差是缺乏热中子散射截面数据S(α,β)导致的，表4所示为BROND3.1和CENDL3.2核数据库在59道模拟不含热中子散射截面数据基准模型的计算结果，可发现其计算结果的偏差比以及其三个特征量均未出现较大误差。
表4 BROND3.1和CENDL3.2核数据库在模拟59道不含热中子散射截面数据基准题的偏差比及其统计特征量Table 4 Deviation ratios Ri and its statistical characteristics of BROND3.1 and CENDL3.2 nuclear databases in simulating 59 benchmarks without thermal neutron cross section
为改善BROND3.1和CENDL3.2核数据库在临界计算过程中的准确性，使其更好用于反应堆物理计算。将ENDF/B-VIII.0核数据库中的热中子散射截面数据S(α,β)导入BROND3.1、CENDL3.2核数据库中进行临界模拟，表5给出了导入热中子散射截面数据后的BROND3.1、CENDL3.2核数据库模拟119道基准模型的计算结果，可发现其计算结果的偏差比以及其三个特征量相对于导入前发生了明显改善。
表5 改良后BROND3.1和CENDL3.2核数据库在模拟119道基准题的偏差比及其统计特征量Table 5 Deviation ratio Ri and its statistical characteristics of modified BROND3.1 and CENDL3.2 nuclear databases in simulating 119 benchmarks
基于NJOY21程序制作了目前国际上最新的5个核数据库，采用MCNP6.1程序对119道专门验证核数据准确性的基准模型进行临界计算，通过统计分析不同核数据库计算结果与基准实验结果的偏差与基准实验不确定性的比值Ri及其三个特征量，可得出下述结论。
(1)蒙特卡洛程序MCNP6.1在核反应堆堆芯物理计算时使用ENDF/B-VIII.0核数据库具有更高准确性，通过对比分析5个最新评价核数据库的性能，有助于其他领域研究人员了解各核数据库的性能，为核数据库的选择提供指导。
(2)BROND3.1和CENDL3.2核数据库在堆芯物理计算过程中出现了较大误差，通过数据分析发现其主要原因是BROND3.1和CENDL3.2核数据库缺乏热中子散射截面数据S(α,β)。
(3)相同条件下，将ENDF/B-VIII.0核数据库中的热中子散射截面数据S(α,β)导入BROND3.1、CENDL3.2核数据库中再进行堆芯物理计算，计算结果keff发生了明显改善，建议在今后的核数据评价工作中尽快完善热中子散射截面数据S(α,β)，以提高核数据库在反应堆物理计算过程中的准确性。
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